A gyűjtemény két részből áll: könyvgyűjteményből és Vajay Szabolcs teljes személyi hagyatékából (levelezések, jegyzetek stb.) A mintegy 6000 kötetes könyvgyűjtemény alapvetően történelmi, genealógiai, heraldikai tárgyú munkákból áll, magyar, angol, német és francia, illetve részben olasz, spanyol vagy más nyelveken. A történeti tárgyú könyvek főleg magyar történelemmel (hangsúlyosan a kezdetektől 1686-ig, valamint az 1848–1849-es forradalom és szabadságharc idejéből), helytörténettel, a magyar és európai koronázások történetével kapcsolatosak. Emellett számos magyar történelmi személyiség életrajza, emlékirata, naplója is helyet kapott a könyvtárban. A magyar viszonylatban egyedülálló családtörténeti és címertani gyűjtemény főleg magyar arisztokrata családokkal foglalkozik (családok és vármegyék szerinti felosztásban), valamint európai országok nemesi famíliáival (különös tekintettel a franciaországi nemességre). A gyűjtemény rendelkezik a legismertebb magyar genealógusok (pl. Nagy Iván) munkáival is. A könyvtárban százfajta történelmi, genealógiai és heraldikai folyóirat is található (Acta Historica, Adler, Magyar Családtörténeti Szemle, Le Parchemin, Századok, Turul stb.). A kollekciót Vajay 40 fiókot kitevő cédulakatalógusa egészíti ki, melyekben magyar nemesi családokra, nemesítésekre és címeradományozásokra lehet keresni. A könyvtárban az összes jelentős magyar főúri családról található legalább egy könyv (birtoktörténet, oklevéltári anyag vagy másfajta munka).
A hagyaték személyes része Vajay Szabolcs (elsősorban családtörténeti kutatásaival kapcsolatos) levelezését tartalmazza, vagy történészi tevékenysége során keletkezett anyagait (kéziratok, cikkmásolatok, konferencia jegyzetek, előadás vázlatok, nekrológok, esküvői meghívók, születési anyakönyvi kivonatok stb.). A magyar családokkal foglalkozó kutatási anyagai az Opera Impressa nevű sorozat alatt találhatóak. Mivel Vajay az UNESCO tisztviselője volt, a hagyatékba UNESCO-val kapcsolatos dokumentáció is került, továbbá a Máltai és Johannita Lovagrenddel, különféle egyesületekkel és társaságokkal kapcsolatos levelezése is megtalálható a hagyatékban. Vajay írásainak vázlatai, valamint oktatási tevékenységét tükröző iratok (pl. disszertációk) is megőrződtek a gyűjteményben. A kollekció rendszerezése és feltárása jelenleg is zajlik, az Alapítvány tervezi a gyűjtemény jövőbeli részleges digitalizálását is.
